近日，我院綠色化學與化工技術創新團隊的最新研究論文“Breaking Through Water-Splitting Bottlenecks Over Carbon Nitride with Fluorination” 在自然科學領域頂級期刊Nature Communications (IF:17.69)上在線發表。菠菜技术交流论坛為第一完成單位，碩士生吳季為第一作者，菠菜技术交流论坛闫研教授和密歇根大學周鵬博士為通訊作者。

使用粉體光催化劑利用太陽能從水分解中産生氫能是一項夢寐以求的低成本綠色化學技術。石墨氮化碳作為一種廉價的二維光催化劑長期被科學家們認為是理想的分解水候選材料。然而，盡管氮化碳具有優異的可見光響應和理論上滿足分解水反應的适當能帶結構，卻始終無法在不添加小分子有機物犧牲劑的條件下将純水分子分解為氫和氧，其原因與瓶頸始終未知。依此，綠色化工技術團隊闫研教授課題組通過精細地原位界面表征技術，首次确認了氮化碳光反應過程中碳位點氧化形成的惰性中間體C=O的累積是阻礙水分解反應的瓶頸所在。此外，進一步提出了表面氟化占據碳位點的策略，成功了阻止了C=O惰性中間體的形成，使單相氮化碳材料在不借助産氧助催化劑的條件下将純水分解為氫和氧，解決了困擾科學界已久的氮化碳材料表面分解水反應瓶頸的本質問題。該研究厘清了氮化碳材料界面反應中間體與催化性能間的密切關系，對催化劑的表面狀态、水分子構型和催化反應可行性之間關系的新認識得到進一步深入。

該研究成果得到了國家自然科學基金項目的資助。

文章鍊接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-34848-8

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