近日,菠菜技术交流论坛2019級本科生劉穎(現已是浙江大學生物系統工程與食品科學學院的直博生)主持的本科優秀畢業設計(論文)培育項目(重點項目)的相關研究,已在Nature Index選定期刊Inorganic Chemistry上在線發表,題為Ce/Zr-MOF with Dual Cycle Synergistic Catalysis Pathway Enabling Enhanced Peroxidase-like Performance for Wearable Hydrogel Patch Visualization Sensing Platform”(DOI: 10.1021/acs.inorgchem.3c01874)。該論文第一作者為劉穎,菠菜技术交流论坛為唯一通訊單位,菠菜技术交流论坛王坤教授和智能農機裝備理論與技術重點實驗室丁麗君博士為論文的通訊作者。

較單金屬有機框架(MOFs)材料,很多雙金屬MOFs材料通常表現出更加優異的物理和化學性質,尤其是其催化活性的顯著提高。協同效應雖然常被用來解釋雙金屬MOFs活性增強的原因,但這兩種金屬節點間是如何協同作用,并提高類酶催化活性的機制仍然不是很清晰。如,目前雙金屬間電子轉移的協同機制,無法解釋無價态變化的Zr位點與Ce位點之間的相互作用。據此,該論文設計并利用用簡單的一鍋法合成了Ce/Zr雙金屬MOF(Ce/Zr-MOF)。研究表明,該雙金屬MOF較其金屬MOF,具有增強類過氧化物酶活性。作者在文中提出了雙金屬催化的雙循環協同催化可能路徑,并闡明了雙金屬協同催化過程在H2O2分解和活性氧生成中的作用:Ce的引入,提高了Ce/Zr-MOF的電導率和電子轉移能力,促進了•OH的生成;Ce-cycle和Zr-cycle協同進行,Ce/Zr-MOF的類過氧化物酶活性得到了顯著增強。進一步,利用Ce/Zr-MOF良好的類過氧化物納米酶特性,并将其作為比色傳感元件,與水凝膠襯底結合構建了可穿戴比色傳感器用于植物中過氧化氫檢測。研究表明,所制備的水凝膠傳感器具有高柔韌性、生物相容性和對各種表面良好的粘附性;同時親水性水凝膠的使用,有利于親水性催化産物的富集,與遊離催化劑粉末相比,變色更加明顯,降低了檢出限。該集成的全固态傳感平台可以高效地将植物釋放的H2O2濃度信息轉化為顔色變化,通過手機上的“比色采集”程序直接讀出灰度值;傳感器H2O2檢出限為3.3 μM(S/N=3),線性範圍為10~105 μM,落在植物生理範圍(10~100 μM)内。值得注意的是,這種方法不需要熟練的操作和特殊的設備,為早期診斷植物健康狀況和優化植物生長提供了可能。
該研究成果得到了國家自然科學基金項目和本科優秀畢業設計(論文)培育項目(重點項目)的➿⚽✨➿。
文章鍊接:http://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.3c01874